Pendant les fouilles, le Club Archéologique du Puy du Fou pensait que ses recherches et ses décourvertes auraient été concentrées sur l'époque médiévale.
Or, un certain nombre de vestiges préhistoriques ont été découverts antérieur au Moyen-âge.
Les découvertes sont :
Une centaine de pièces, exclusivement lithiques (pierre transformés intentionnellement par les humains).
Ces pièces taillées montrent l'existence d'un minimum de deux occupations préhistoriques distantes de plusieurs millénaires.
La plus ancienne semble être du Mésolithique (10.000 à 5.000 av. J.C.).
On désigne ainsi, en Europe occidentale, la période qui suivit la fin des civilisations de grande chasse.
Le gibier, les troupeaux de rennes, ayant déserté nos régions devenues tempérées, consécutivement au réchauffement climatique survenu il y a une douzaine de milliers d'années.

Les mœurs cynégétiques (Qui concernent la chasse) des hommes s'accommodèrent de compléments alimentaires divers obtenus par collecte.
Les végétaux prirent ainsi une part grandissante dans les menus d'alors, tandis que des proies jadis délaissées, comme les mollusques, offraient un appoint recherché en protéines animales.
La deuxième occupation du site correspond à la transition entre le Néolithique et les Ages des Métaux.
Le Néolithique, qui suit le Mésolithique, a vu les hommes se sédentariser et passer du stade de prédateur à celui de producteur par l'agriculture et l'élevage.
La liste des progrès accomplis dès cette époque est considérable.

En fouille, ce qui saute aux yeux c'est la présence de la céramique, fragile car non tournée et souvent mal cuite, donc abondante dans les niveaux de cette époque, ainsi que la présence d'outils en pierre polie.
Les vestiges retrouvés au château médiéval, que l'on peut situer vers le milieu du troisième millénaire avant Jésus-Christ, sont contemporains des Cultures à vases campaniformes, ainsi dénommées en raison de la forme caractéristique, en cloche ("campana"), de leurs gobelets en céramique.
Ces premiers métallurgistes qui travaillent le cuivre et l'or inaugurent chez nous les Ages des Métaux par le Chalcolithique, même si certains menus objets métalliques circulaient déjà timidement à la fin du Néolithique.
Sur le site du Vieux château ont été retrouvés des objets pouvant appartenir à cette époque comme : des pointes de flèches à ailerons et pédoncule, une lame retouchée, des grattoirs, un nucleus sur galet de silex présentant les stigmates typiques d'un débitage au percuteur dur (pierre) sur une enclume, probablement de pierre.

Le matériau lithique (ensemble d'objets en pierre transformés intentionnellement par les humains) utilisé par les préhistoriques au Puy-du-Fou est composé de silex provenant essentiellement de galets roulés, de quartzite fin venant très probablement de Montbert, près Geneston (Loire-Atlantique), ainsi que de phtanite, roche locale de qualité très variable, ressemblant à du jaspe.
Il est à souligner que les préhistoriques ne disposaient pas de gisements de silex autres que les galets d'alluvion, en Vendée.